Vốn có sức khỏe yếu ớt nên Margaret luôn chú trọng Anna không kém Mary. Thế nhưng, Bá tước phu nhân xứ Wemyss cũng luôn cố gắng chữa trị cho Nữ Bá tước. Ngày 26 tháng 4 năm 1660, Mary được mô tả có vết loét ở phần xương bên tay trái, bắt đầu từ khuỷu tay và được gọi là khối u.[30] Đầu tháng 6 năm 1661, Mary quá yếu để thăm mẹ chồng nên đã gửi mẹ chồng tấm ảnh thu nhỏ của mình mà "con hy vọng mẹ sẽ đeo lên người để nhớ đến con."[lower-alpha 3] Thậm chí Mary còn không đủ sức tự viết thư gửi mẹ chồng mà phải nhờ cậy người khác. Thế nhưng vài ngày sau, cho rằng con gái đủ khỏe mạnh, Margaret đưa Mary đến Luân Đôn, phần vì nếu Mary đi cùng thì chi phí đi lại sẽ được trả bằng tiền thu nhập của lãnh địa Buccleuch, nhưng chủ yếu là vì hy vọng con gái sẽ được chữa khỏi bệnh bằng phép màu: cái chạm của quân vương.[32][31] Mary đã viết thư gửi chồng rằng: "Cánh tay của em trông rất khỏe mạnh. Em nghĩ rằng chính nhờ cái chạm tay của Bệ hạ đã chữa lành tay của em."[lower-alpha 4][32]

Thế nhưng không phép màu nào xảy ra cả. Sau khi trở về, Mary mắc phải bệnh sởi, theo sau đó là cơn sốt. Một mùa đông trôi qua và sức khỏe của Nữ Bá tước không hề được cải thiện.[33] Ngày 12 tháng 3 năm 1661, khi được 13 tuổi, Nữ Bá tước xứ Buccleuch qua đời ở Lâu đài Wemyss và được chôn cất ở Dalkeith vào ngày 17 tháng 4 năm 1661. Vì không có con cái, tước hiệu của Mary được truyền lại cho em gái là Anna Scott.[1][31][34] Do đó, Anna trở thành Bá tước thứ 4 xứ Buccleuch, Lãnh chúa Scott thứ 5 xứ Buccleuch và Lãnh chúa Scott thứ 4 xứ Whitchester và Eskdail cũng như là nữ thừa kế danh giá nhất Scotland.[35][36][37][31] Bên cạnh đó, sau khi Mary qua đời, Margaret tìm cách vô hiệu cuộc hôn nhân của con gái với Bá tước xứ Tarras với lý do là con gái chưa đủ tuổi kết hôn và thỏa thuận hôn nhân không công bằng.[35]